Το μουσείο ιδρύθηκε το 1829 και ως το 1887 υπαγόταν στην Εθνική Βιβλιοθήκη και αργότερα στην Ακαδημία Αθηνών.
Το 1942 θεωρήθηκε αρχαιολογική συλλογή του Εθνικού Αρχαιολογικού Μουσείου και το 1977 ονομάστηκε [GLi] Νομισματικό Μουσείο και στεγάστηκε στο Εθνικό Αρχαιολογικό Μουσείο. Το 1999 μεταφέρθηκε στο Ιλίου Μέλαθρον.
Το μουσείο περιλαμβάνει περισσότερα από 300.000 χρυσά, ασημένια και χάλκινα νομίσματα, που χρονολογούνται από τα τέλη του 7ου αι. π.Χ. ως τη σύγχρονη εποχή.
Τα νομίσματα αυτά έχουν κοπεί από αρχαίες ελληνικές πόλεις και κοινά πόλεων, από τους Ρωμαίους και τους Βυζαντινούς, ενώ υπάρχουν και νομίσματα που προέρχονται από ευρωπαϊκά μεσαιωνικά και νεότερα κράτη.
Το μουσείο περιέχει ακόμη μια[GLi]ενδιαφέρουσα συλλογή από δακτυλιόλιθους, καθώς και μία συλλογή από αρχαία και βυζαντινά σταθμά και σημαντικό αριθμό από βυζαντινά μολυβδόβουλα.